La 13 noiembrie 2005 IPS Laurențiu a fost instalat Mitropolit al Ardealului, în catedrala mitropolitana din Sibiu, de Patriarhul Teoctist Arăpaşu, împreună cu un numeros sobor de arhierei.
În cei 15 ani de arhipăstorire în istorica Mitropolie a Ardealului, Înaltpreasfinția Sa a trudit cu timp și fără timp pentru revigorarea vieții duhovnicești, pastoral-misionare, social-filantropice, teologice și culturale. Sporirea patrimoniului șagunian, restaurarea și reînfrumusețarea locașurilor de cult din cuprinsul Arhiepiscopiei Sibiului, revigorarea învățământului teologic universitar și preuniversitar, pregătirea continuă a slujitorilor Sfântului Altar, grja față de cei sărmani, precum și implicarea activă în lucrarea misionară a eparhiilor sufragane Mitropoliei Ardealului sunt doar câteva din coordonatele activității intense a Înaltpreasfinției Sale în cei 15 ani de arhipăstorire la Sibiu.
În toată acestă bogată lucrare pastorală, Înaltpreasfinția Sa s-a folosit de vasta sa experiență de profesor la Catedra de Teologie Liturgică la Facultatea de Teologie Ortodoxă „Sfântul Andrei Șaguna” din Sibiu, de slujirea ca preot în Parohia Lisa (1969-1976) și de episcop al Caransebeșului (1996-2005).
Înaltpreasfinția Sa este membru de onoare al Academiei Române și membru corespondent al Academiei de Litere, Științe și Arte din La Rochelle, Franța.
În cadrul Sfântului Sinod al Bisericii Ortodoxe Române este președintele Comisiei de canonizare a sfinților români și al Subcomisiei liturgice pentru diortosirea cărților de cult în cadrul Comisiei teologice și liturgice a Sf. Sinod
Este autorul a numeroase cărți, studii și articole. Doctor honoris causa al Universității „Aurel Vlaicu” din Arad (2010), al Universității „Andrei Șaguna” din Constanța (2010), al Universității din Oradea (2011), al Universității „Eftimie Murgu” din Reșița (2011), al Universității „1 Decembrie 1918” din Alba Iulia, al Academiei Forțelor Terestre „Nicolae Bălcescu” din Sibiu. A fost distins cu Ordinul Național „Steaua României” în grad de Cavaler (2004), Diploma „In Honorem” a Facultății de Teologie din Cluj-Napoca (2010).
